Фрэнк Брейли выступает с Оркестром Парижа, Национальным оркестром Франции, Филармоническим оркестром Радио Франции, Оркестровым ансамблем Парижа, Оркестрами Бордо, Лилля, Монпелье и Тулузы, Национальным оркестром Бельгии, Льежским филармоническим оркестром, Филармоническим оркестром Роттердама, Симфоническим оркестром Берлинского радио, Лейпцигским оркестром Гевандхауза, Лондонским филармоническим оркестром, Симфоническим оркестром BBC, Королевским шотландским национальным оркестром, Гетеборгским симфоническим оркестром, Датским королевским оркестром, Оркестрами Французской Швейцарии и Итальянской Швейцарии, Токийским филармоническим оркестром, Бостонским симфоническим оркестром, Балтиморским симфоническим оркестром, Симфоническим оркестром Сиэтла, Лос-Анджелесским филармоническим оркестром и другими коллективами. Ему довелось работать с такими дирижерами, как Шарль Дютуа, Армен Жордан, Элиаху Инбал, Курт Мазур, сэр Иегуди Менухин, Ютака Садо и другими.

С 2014 года Фрэнк Брейли является музыкальным руководителем Королевского камерного оркестра Валлонии.

Он также регулярно выступает в качестве солиста и очень увлечен камерной музыкой. Среди его постоянных партнеров по выступлениям Рул Дилтинс и ансамбль Ensemble Explorations, Мария Жоао Пиреш, Огюстен Дюме, Эммануэль Паю, Рено и Готье Капюсон, Поль Мейер, Жерар Коссе, Эрик Лесаж, Миша Майский, Юрий Башмет и другие.

Фрэнк Брейли также интересуется оригинальными проектами. Он участвовал, среди прочего, в цикле концертов по исполнению всех сонат Бетховена, был одним из организаторов Festival de La Roque d’Anthéron в 2004 году, а также фестивалей в Париже, Риме и Бразилии, а в 2005 году — в Бильбао, Лиссабоне и Токио.

Его диски отмечены многочисленными наградами (награда «Diapason d’Or», премия «Шок» журнала Monde de la Musique, «Запись месяца» по версии журнала Gramophone). Он записывался на таких студиях, как Harmonia Mundi, BMG, Virgin Classics и Erato.